的激发态氩原子数量急剧减少.激发态氧原子谱线强度随氧气添加量的增加出现先增加后减小的变化趋
3
势,在氧气流量为40cmΠmin时,谱线强度出现最
3
大值,随后逐渐变小.当氧气流量从0～40cmΠmin变化时,激发态氧原子发射光谱强度逐渐增强,说明等离子体中激发态氧原子绝对数量逐渐增加.而当
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氧气流量从40～200cmΠmin变化时,氧气的持续增加引起能量的大量消耗,而输入的微波能量恒定不变,造成自由电子数量不断减少,等离子体系中没有足够的能量用来形成激发态氧原子,导致激发态氧原子谱线光强变小.当氧气流量为
200cmΠmin 3 3
微波输入的能量可以同时满足两种气体激发所需能量时,基态粒子数量决定激发态粒子数量.因此基态氧分子的增加,导致激发态氧原子在等离子体激发态粒子中所占比例的增加.
作为电负性气体,氧气分子消耗高能电子用来形成激发态氧原子,同时捕获自由电子形成O.随着氧气量的持续增加,等离子体系中高能电子会出
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第4期 解宏端,等:大气压微波等离子体光谱特性 93时,等离子体中氩和氧的激发态原子发射光谱强度均较弱,等离子体射流亮度和长度都在很大程度上变小.可以推断,继续增加氧气流量,最终会导致等离子体反应中止
.
功率从400W增至800W时,氩和氧激发态原子的相对强度均有不同程度的增加,说明各种激发态粒子的数量均有所增加.微波功率为800W～1000W时,发射光谱强度增加的幅度减小,且在1000W处出现了氩和氧激发态原子发射光谱强度的极大值.这是因为微波能量的增加导致等离子体中自由电子的能量和数量增加,使等离子体区域的氩和氧的激发态原子数量增加.在P=1000W时,氩和氧激发1200W时,,这 图4
2.2 氩气流量为4LΠmin,氧气流量为200cmΠmin,微波功率为400W时,发射光谱强度很弱.分别将
,使从激发态转变到电离状
,从而导致激发态粒子数量相对减少.氮分子第一正态谱线的出现,说明等离子体中自由电子的能量达到了更高的水平,满足氮分子激发所需能量.从物质结构的角度分析,氩为单原子气体,原子外层电子数饱和,受到自由电子碰撞后,容易激发和电离,因而氩气等离子体在较低的微波功率下也可以激发和维持.氧分子是双键分子,键能为493kJΠmol,而双键中有一对电子是平行自旋的,这种电子的排斥力很大,进入等离子体区域后表现为氧分子受到自由电子的撞击形成激发态的氧原子和氧离子.而氮分子为三键分子,键能为941kJΠmol,与氧分子相比原子间共价键的能量更大,结构更稳定,不易形成激发态原子和离子,因此在等离子体中仅表现为氮分子的发射光谱,并没有出现氮原子激发态的谱线.Ar、O
2、N2的不同物质结构,使其在等离子体激发过程中表现出不同的特性. 微波功率提高至800、1000、1200W,测量不同功率
时的等离子体发射光谱,其结果如图5所示.在P=400～800W阶段,在670.48nm和589.60nm处出
图6 微波功率对激发态氧原子和氮分子比例的影响 3 结 论
图5 微波功率对微波等离子体光谱图的影响 现新的谱线,随着输入功率的增加,这两条谱线强度 均明显增强.通过分析,确定其为氮分子的第一正态
33+
激发光谱(BПAΣu).图6为激发态氧原子和激g—发态氮分子谱线强度与激发态氩原子谱线相对强度的比值随微波功率的变化曲线.图7为各条谱线的相对强度与输入功率的关系曲线.由图7可知,微波
(1)在微波功率为400W时,随着氧气添加量
的增加,激发态氧原子在等离子体中所占比例逐渐增加,等离子体系中的能量出现过剩→平衡→不足的变化过程,氩和氧的激发态原子发射光谱强度均在减小,激发态原子数量也在减少.氩气流量为
4LΠmin,氧气流量为40cmΠmin,微波输入功率为400W时,提供的能量恰好满足氧分子在氩等离子
大连海事大学学报 第34卷 94
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图7 微波功率对各种激发态粒子 发射光谱强度的影响
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体中形成最高数量的激发态氧原子.
(2)随着微波输入功率的增加,定程度后略有减小,.在功率达到800W后,激发态粒子开始向电离状态转变;功率超过1000W后,电离状态的粒子数增加,激发态的粒子数量减小.随着微波功率的增加,等离子中基态、激发态、电离态的粒子逐渐从基态向电离态转化.
(3)氮分子激发与氩原子和氧分子激发相比需
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要更高的微波功率.大气压下微波等离子体激发和维持的条件与工作气体的物质结构密切相关.在微波等离子体中混入氧气进行氧化分解难降解有机物时,需控制氧气加入量和微波输入功率以保证等离子体中能量能够满足工作气体电离,同时满足混入气体产生足够多的活性粒子,从而提高有害气体的脱除效率. 参考文献(References):
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