设置系统电荷
①从菜单栏中选择模块| CASTEP |计算，以显示CASTEP计算对话框。 ②选择Setup键。
③在电荷场中指定系统电荷。 自旋极化
通过CASTEP进行自旋极化的DFT计算，可以研究磁系统。该设置用于过渡金属氧化物，某些无机表面研究，以及含有磁性元素的金属系统(Fe,Co,Mn,Ni)。
自旋极化CASTEP计算通常由一个可变磁矩进行。然而，这一过程并不能保证找到最低的能态。DFT的解可以收敛到各种局部极小值，从而找到亚稳态。最常见的解对应于高自旋和低自旋态。CASTEP生成的状态依赖于初始的磁场配置，因为解可能会收敛到最近的局部最小值，而不是全局最小值。 有两种方法来定义初始的磁配置:要么指定均匀地分布在每单元的总磁矩，或者提供关于单元中每个原子的自旋的绝对值和方向(向上或向下)的详细信息。前一种方法可以用于相对简单的系统，只有两种解决方案(磁性和非磁性)。后一种方法，它指定了系统中原子的自旋状态，更一般，并且提供了更多的灵活性。有可能建立铁磁或反铁磁计算，以获得不同的起始自旋排列。
用均匀分布的初始磁矩建立自旋极化计算
①从菜单栏中选择模块| CASTEP |计算，以显示CASTEP计算对话框。 ②选择Setup选项。
③检查自旋极化复选框，并将使用正式自旋作为初始复选框。 ④指定初始的自旋值。
⑤为了优化旋转值，选择Electronic，点击More?按钮|CASTEP电子选项对话框。 ⑥选择SCF(自洽场)选项卡。
⑦取消修复占用复选框并检查优化的总自旋复选框。
用原子矩的指定顺序建立自旋极化的计算
注意：只有当电子结构的密度混合方案被用于电子结构的最小化时，CASTEP才正确处理原子的初始磁矩。CASTEP将忽略原子信息，并将对所有能带或EDFT最小化使用均匀分布的磁矩。总力矩的值是由系统中正式自旋的总和决定的。
①为原子设置Set formal spins正式的旋转。
②在设置了正式的自旋后，操作find and impose the symmetry 。
③从菜单栏中选择模块| CASTEP |计算，以显示CASTEP计算对话框。 ④选择设置选项卡。
⑤检查自旋极化并将正式自旋作为初始的复选框。
⑥选择电子标签，点击More|CASTEP电子选项对话框。 ⑦选择SCF(自洽场)选项卡。
⑧选择密度混合作为电子最小化装置。
⑨取消修复占用复选框并检查优化的总自旋复选框。
在优化自旋状态时包含足够数量的空带是很重要的。空带的默认数量是4，这意味着自旋值最大可增加到8。如果CASTEP发现的实际极小值对应于高自旋状态(尽管这不是一个计算从高自旋和收敛到低旋转时的情况)，那么从低自旋状态开始的计算将会非常慢。
注意:如果空带的数量不足以容纳高自旋状态，在SCF中CASTEP可能无法收敛，特别是在一个具有可变占用数(金属系统)的计算中。
2.设置exchange-correlation 泛函
CASTEP支持一个局域交换关联泛函，LDA，三个梯度修正的交换关联泛函，GGA和一组非局域泛函，用于总能量自洽计算。 （1）LDA泛函
CA-PZ是CASTEP中唯一可用的局域(LDA)泛函。它基于Ceperley and Alder(1980)由Perdew and Zunger(1981)参数化的数据。 （2）GGA泛函
GGA泛函提供了比LDA泛函更好的电子子系统的总体描述。LDA描述倾向于低估原子，从而使键长和细胞体积通常被低估了几个百分点，而体积的模量则相应地被高估了。GGA纠正了这个错误，但可能会被高估，从而高估键长。
PBE (Perdew et al., 1996)是默认的交换关联泛函。特别推荐用于研究与金属表面相互作用的分子，尽管对大块系统也相当可靠。PW91(Perdew et al .，1992)泛函应该用于与文献数据进行比较，因为它是使用最广泛的GGA泛函。PW91泛函所获得的结果应该与PBE所获得的结果非常相似。另一个非局域泛函，RPBE (Hammer et al., 1999)，是PBE泛函的改进形式，旨在改进金属表面的描述。最新的GGA势是WC, Wu and Cohen (2006).。作者声称对晶格常数、晶体结构和金属表面的能量有显著的改进，超过了最受欢迎的Perdew-Burke-Ernzerhof (PBE) GGA. （3）非局域交换关联泛函
非局部交换关联泛函是由广义的kohn – sham方程(Seidl et al,1996)所产生的，与LDA或GGA的计算相比，它旨在改进绝缘体和半导体的带隙的描述。这种额外的准确性来自于更多的时间消耗计算。
一些可用非局部交换关联泛函近似:
①HF ②HF-LDA ③sX ④sX-LDA ⑤PBE0
推荐的泛函是sX-LDA 和PBE0;其余部分主要用于测试其他由Hartree-Fock方案实现的程序包。
注意：使用这种方法有一些限制: 非局部交换只能用于具有能量和几何优化任务(没有原胞优化)的绝缘体。它与应力、NMR、声子或极化计算不相容。这种公式不能与原子或超软势混用。 选择交换关联泛函
从菜单栏中选择模块| CASTEP |。 选择Setup选项卡。
选择一个局域(LDA)，一个梯度校正(GGA)或非局域泛函从与功能选项相关联的第一个下拉列表。 从第二个下拉列表中选择具体的函数。
3.设置赝势
（1）Ultrasoft pseudopotentials（超软赝势）和norm-conserving pseudopotentials（模守恒赝势） CASTEP在默认情况下使用的是超软赝势(USP)。它通常比模守恒赝势(NCP)更准确、更有效。数据库中的USP文件有一个.usp或.uspcc扩展，NCP文件有一个.recpot扩展。
注意：对于LDA和GGA交换关联泛函，应使用不同的超软赝势。数据库中的命名约定是
注意：与NCP计算相比，使用USPs进行光学特性的计算不那么精确(详见光学特性)。然而，由于误差预计很小，无法量化。因此，如果需要的话，您应该使用USPs来进行几何优化，然后使用NCPs进行额外的能量和光学特性的计算。
与NCP相对比，USP使得CASTEP计算，可以使用较小的截断能，所以在计算时间上产生明显的优势。然而，USP的形式更加复杂，对于诸如声子、NMR特性或局域交换关联泛函的线性响应的实现来说，这是非常棘手的问题。因此，CASTEP在处理一些任务和性质的计算上，只能使用norm-conserving
potentials。MS可用的NCPs数据库相当陈旧，在某些情况下可能包含尚未经过充分测试的赝势。因此，可以使用开源软件Opium（The Optimized Pseudopotential Interface / Unification Module）产生NCPs。这个包允许您使用最新的赝势生成技术产生.recpot格式的文件。
除了改变全局选择的赝势，还可以根据交换关联泛函的选择值来更改每个元素的选择。
提示：个人选择使用其他的soft versions of the USPs版本，对诸如氧和硅等元素也很有用，在这里可以这需要更小的截断能，但可能比标准势的可转移性更小。 （2）Pseudopotentials generated on the fly
CASTEP代码允许您generate pseudopotentials on the fly，例如，您可以提供参数，而不是来自数据库的文件来govern the generation。这种方法有很多优点，例如，在原子和固态计算中使用了相同的交换关联泛函;通过改变核心的半径，可以产生“较软”或“较硬”的势;可以用一个core hole来研究excited configurations。
注意：当要求使用随机赝势时，不建议使用PW91交换相关泛函;，当需要GGA泛函时PBE或RPBE是更好的选择。
该方案的当前使用仅限于一些被验证可靠的输入配置的元素。创建这些设置的自定义版本是可以的，但建议通过对各种系统的不同截断能计算的收敛和可转移性来测试由此产生的势。
注意：CASTEP NMR计算只能通过使用随机产生方案来执行，因为数据库中可用的势不包含关于全电子投影的足够信息。 （3）非线性核修正赝势
利用 nonlinear core correction(NLCC)（非线性核校正）的USPs对某些元素，特别是过渡金属进行了分析。这些赝势文件有一个.uspcc扩展名。在某些情况下，NLCC势比相应的未修正USPs更精确，而其他的则提供了一种更便宜、更准确的替代非修正的USPs。
您可以通过比较CASTEP电子选项对话框的Electronic Options选项卡上显示的Valence values来区分这两种情况。
例如,Mn_00.usp和Mn_00.uspcc都有7个价电子。这意味着NLCC版本更加准确(因此它是Mn的默认势)。另一方面，Cr_00.usp 14个价电子，而Cr_00.uspcc只有6个。这意味着Cr_00.usp将s和p态明确为价态，因此比NLCC版本更精确。 改变全局赝势选择
①从MS菜单栏中选择模块| CASTEP |。 ②选择电子选项。
③Pseudopotentials选项|Ultrasoft 或Norm-conserving|
对给定素的元素改变赝势
①从MS菜单栏中选择模块| CASTEP |。 ②选择电子选项。
③点击More|电子选项对话框。 ④选择赝势选项。
⑤在适当的网格单元格编辑的时候，从下拉列表中设置每个元素的伪代码(例如，对于Mg的下列伪代码将可用Mg_00).usp,Mg_00PBE.usp,Mg_00PW91.usp,Mg_00.recpot)。
赝势数据库
赝势被保存在在文件夹share\\Resources\\Quantum\\CASTEP\\Potentials中存储为ASCII文本文件。这些文件的标题包含了一些有用的信息:
推荐用于不同的收敛水平的截断能
赝势生成数据(核心半径、电子组态、交换关联势等)
收敛性测试(在一个简单系统中，原子上的能量和力作为能量截止的函数) 科学测试(与实验相比，晶格常数和分子键长)
这一信息可能在决定使用哪种赝势时有用，或者在写计算结果时有用。此外，核心半径可以作为选择实空间变换半径的指南。