单纯党籍，不能留两党籍。”有一次他写信给廖又说：“叫共产党参加进来，只能把他们当做酱油或醋，不能把他们做为正菜的。”1924年1月，孙中山在广州主持召开有共产党人参加的国民党第一次全国代表大会，戴季陶出席了会议，被选为中央宣传部长，并负责筹建中央通讯社；2月又兼任筹建中的黄埔军校政治部长等职。但他对孙中山的三大政策十分不满，曾三次离粤返沪。孙中山在北京病危时，他去了北京，1925年3月11日，孙中山在病榻上签署遗嘱时，他也在场。
1925年3月孙中山先生逝世后，国共合作形势发生了变化。国民党内新老右派开始四处活动，戴季陶是代表人物。六七月间，戴季陶接连写了《国民革命与中国国民党》和《孙文主义之哲学基础》等小册子，打着孙中山三民主义的旗号，反对孙中山联俄、联共、扶助农工的三大政策，歪曲和篡改三民主义的革命精神，形成了所谓戴季陶主义，为国民党右派蒋介石等人篡夺革命领导权提供理论根据。
在戴季陶写的小册子中，还公开反对工农革命运动，攻击中国共产党，声言要把共产党人驱逐出国民党。在戴季陶影响下，广州、上海等地先后成立了右派组织———孙文主义学会。不过，戴季陶主义刚一出笼，就遭到中共中央的反击，在共产党人和国民党
左派的合力反击下，戴季陶分裂国共合作的阴谋未能得逞。
坚决反共，为蒋介石出谋划策
1925年11月，国民党内的林森、邹鲁等人在北京西山召开会议（即“西山会议”），反对孙中山的三大政策。11月中旬，戴季陶同邵元冲、沈玄庐等人到北京准备出席会议。当会议开场前夕，有些人以戴、沈曾与中共发生过密切关系为由，将他们绑架并痛打一顿，责令不准与会。他被迫于20日离开北京，返回上海。
1926年1月，国民党第二次全国代表大会在广州举行，对西山会议派的重要分子，给予开除党籍的处分。在这次会议上，蒋介石当选为中央委员，并作了军事报告。同时，蒋介石等人大力庇护戴季陶，使他被选为中央执行委员。
1927年2月14日，戴季陶按照蒋的旨意，以国民党中央“特派员”的名义出访日本。在一个半月内，他先后在大阪、神户、长崎等地发表演讲64次。在公开场合他以外交官身份，侃侃而谈，讲了一些维护民族利益的话。实际上，他此行主要是与日本外务次官、亚洲司长会谈，向日本政府进一步阐明蒋介石对当时时局所持的立场和即将推行的政策，谋求日本当局对
蒋“谅解”和“合作”，“结果甚为美满”。他从实地考察和研究中也看到了日本军国主义的某些本质，回国后着手撰写《日本论》一书。他在书中指出，日本的对华政策并不希望中国统一于革命，它将采取从辽东半岛、山东半岛而面对中国大陆进攻，从台湾窥视华中、华南到东南亚的“蝎形政策”。这些见解是符合历史实际的，也是有见地的。
蒋介石发动四一二政变，搞清党活动，就是戴季陶那一套反共理论的应用。南京国民政府成立后，他应蒋的电召赶赴南京，发表了《告国民党的同志并告全国国民》一文，极力吹捧蒋介石的行为。在清党之后，他又编成了一本名为《青年之路》的书，他在该书中称：“反共运动，决不是守旧的反动，是求生努力，不是虚伪的行为，是很真实的社会力的表现，是对于纵欲败度青年的惩罚。”
国民党二届五中全会后，戴季陶出任国民政府委员和考试院院长。这时，他位居高官，是最得意的时刻。在其接待室悬挂一联：“入此门来，莫作升官发财思想；出此门去，要有修己安人功夫。”他的办公室则称为“待贤馆”，作出“选贤任能”的姿态。从设立考试院，直到1948年7月，戴连任考试院院长达20年之久，经手制订颁布考铨法规多达100多个。1931年举行第一
届高等考试，考试的范围为普通行政、财务行政、教育行政、警察行政和外交领事馆5种。以后逐渐增加，到1946年第十三届高等考试时，范围扩大到13种。
1931年7月，戴季陶在南京主持第一届高等考试，担任主考官兼典试委员长，亲自主持命题。考试完毕，2000余名考生在南京停留等候发榜，他组织人员昼夜阅卷核分，因及格人数寥寥无几，决定凡得分55分者均算合格录取。放榜后，发现有一考生在录取分数线内而被遗漏。他一面下令补录，一面上报呈请处分，甚至声泪俱下，承认忙中出错，不能免其咎。在他坚持下上面决定罚扣他本人薪俸3个月，秘书长扣薪1个月，科长记过一次。
九一八事变后，蒋介石确定“攘外必先安内”的政策，他集中一切力量围剿工农红军。1932年4月间，戴季陶前往西北考察，到西安发表演说，为蒋介石的错误政策辩护。西安的爱国学生非常气愤，当场把戴包围起来，严厉斥责他的错误言论，抗议南京政府对日的妥协态度。他当时难以脱身，最后愤怒的学生们把他的座车烧了。
但后来，戴季陶对抗日态度有很大的转变。他在一次会议上提出：“如国家已至非牺牲不可之时，自必决然牺牲，抱定最后牺牲之决心??”这些话表明戴
季陶并不甘愿受日本帝国主义的侵略和奴役，他已开始逐步向抗日方面转变，但在当时他对日仍想通过谈判妥协换取和平。
西安事变发生后，国民党中央召开紧急联席会议。会上出现两种意见：一种意见是以何应钦、戴季陶为代表的主战派，他们力主以武力对西安进行讨伐；另一种意见是以孔祥熙、冯玉祥为首的主和派，主张通过和平谈判解决问题。很显然，第一种意见是置蒋的生死于不顾，第二种意见是考虑到蒋的安全。两派在会上争论不休，到午夜2点还不能决定。这时，戴季陶站起来大声说：“我警告大家，若是今晚我们中央不能决定讨逆大计，明天全国就会立刻大乱，政府也会垮台，大局无法收拾，我们何面目以对总理，何面目以对蒋先生！”在戴季陶等人的鼓噪和煽动下，讨伐派占了上风。于是会议作出决定：调动各路兵马，讨伐西安。
但宋美龄从上海回南京后，极力反对讨伐，她说：“战争开始之后，蒋介石不为其亲自统帅的陆空军轰炸所误中而死，亦将被张、杨军队杀害。”12月14日，应宋美龄等人的要求，孔祥熙召开高级会议，讨论军队讨伐前，如何采用和平方法营救蒋介石。在宋美龄的劝导下，会上大多数人都转了向，主张和平营救，