科研资料
第3期
刘学武等:TS21
循环使用催化丙烯环氧化反应研究
357
PO、MME和PG的量.
1.3 5次循环使用TS-1催化丙烯环氧化反应和
应条件和焙烧处理条件.样品1、3、4和6为以甲醇为溶剂的丙烯环氧化体系;样品2、5和7则以水为溶剂.
焙烧处理条件
表1为5次循环使用TS21催化丙烯环氧化反
表1 5次循环使用TS21催化丙烯环氧化反应条件和焙烧处理条件
Tab11 ReactionandcalcinationconditionsofTS21forpropyleneepoxidationduringfiverecycles样品
1234567
m催化剂 g
Η ℃
60606060606060
t hp丙烯 MPaVmL甲醇 32
V
水
mL
VH2O2 mL
VPO mL样品处理条件
540℃,5h540℃,5h100℃,5h540℃,5h540℃,5h540℃,5h540℃,5h
0.40.40.40.40.40.40.4
1.51.51.512.012.012.012.0
0.40.40.40000
—
32
2222222
—————
22
—
3232
——
32
—
32
—
32
—
1.4 分析方法UV2Vis在JascoV2550采用碘量法测定H2O2浓度.产物分析采用日本岛津公司GC28A型气相色谱仪,色谱柱为0.25mm×40m的毛细管柱,固定液为聚乙二醇20万,液膜厚度0.3Λm,氢火焰检测器.1.5 样品表征
XRF23400上进
进行.
2-1循环使用次数对丙烯环氧化反应性能
的影响
表2为TS21多次循环使用催化丙烯环氧化的反应结果.
行.FT2let型光谱仪上进行.
表2 不同溶剂中TS21循环使用催化丙烯环氧化反应结果
Tab12 EpoxidationofpropylenewithH2O2overTS21ofrecycleuseindifferentsolvents样品
N
XH2O2 %
SPO %
SMME %
SPG %
1
1
351
2
351
3
35
96.4096.0296.3241.6742.4040.4096.4096.3296.78
94.5887.3271.6921.3022.6026.6094.5890.9584.11
5.4212.6828.31
———
78.777.473.4
———
5.429.0515.89
———
注:反应温度60℃、丙烯压力0.4MPa、反应时间1.5h、催化剂0.4g、溶剂32mL、H2O2浓度0.57mol L
样品1和样品3均为以甲醇为溶剂的丙烯环氧化反应,两者差别在于焙烧处理温度不同;样品2以水为溶剂.从表中可以看出:样品1和样品3
样品1下降幅度慢.样品2随着TS21循环使用次数的增加,丙烯环氧化活性和环氧丙烷选择性变化不大,但低于以甲醇为溶剂的.实验结果表明:TS21循环使用时的焙烧温度及反应体系采用的
随着TS21循环使用次数的增加,丙烯环氧化活性变化不大,环氧丙烷选择性明显下降,环氧丙烷开环醚化产物丙二醇单甲醚选择性升高,样品3较
溶剂等对环氧丙烷选择性均有影响.