第四章 新型微结构非线性光学材料
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图4.3.1 在金属界面上传播的表面等离激元与其电磁场分布
通过棱镜耦合、光栅耦合、波导结构、近场耦合四种方式激发出的表面等离激元，能在亚波长结构上对光进行约束和操控，制成微小光子回路；应用表面等离激元可将Raman散射提高百万倍以上，制成新型传感器。2011年3月，物理所的徐红星等人报道了用SPPs制备的全光逻辑门和半加器[33]。另外，SPPs还具备透射增强、聚束现象，还可利用表面等离激元制备负折射率材料做成“完美透镜”，放大倏逝波从而实现突破衍射极限的超高分辨率成像。
由于SPPs能将光的能量集中在亚波长结构中，能大大增强电场强度并产生光学非线性效应。将SPPs的微纳结构与非线性材料复合，人们就可以通过金属表面结构的改变来调控光学非线性。利用这种效应，人们得到的复合材料比自然材料高几个数量级，并据此进行了一些如全光开关、全光调控器件的设计和实验。2009年，胡小永等人报道了超低功率驱动的SPPs（0.23MW/cm2）全光开关[34]。
类似于SPPs，二维非致密排列的贵金属纳米线阵列由于等离子共振得到较大的局域场增强，其有效三阶非线性极化率的增强因子可达106～107，可以和非线性光学介质复合来制作一些性能优越的非线性光学材料。
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新型非线性光学材料研究
第五章 超材料非线性光学特性
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第五章 超材料非线性光学特性
超材料（Meta-material）通常指亚波长结构单元周期（或非周期）排列的人工复合材料，具备自然界中材料所没有的奇异物理特性。随着量子光学、电磁学等学科的发展、学科之间的交融以及微纳制备技术的进步，一些新型的超材料纷纷问世并得到广泛的研究。本章主要介绍负折射材料、电磁感应透明介质、慢光介质等超材料的非线性光学效应，最后还简介了磁等离激元对光学非线性的放大。
§5.1 负折射材料的光学非线性
5.1.1 负折射材料概述
电磁场中，介电常数ε和磁导率μ是表征介质性质的最基本的两个物理量，分别表示了物质对电磁波的电响应和磁响应，在已知的自然界中， 和μ都是正值，且一般地有μ=1，即不考虑磁响应。电介质中由于n2=εμ，故而有n????，我们通常习惯性地舍掉负根，取n???，其中电场、磁场和波矢之间满足我们熟知的右手螺旋规则。然而科学家通过巧妙的结构设计，利用开环谐振元、金属导线阵列、光子晶体、表面等离激元等方法，实现了ε和μ均为负数的人工复合材料。我们发现新材料的n可能取到负值，即n????；此时电场、磁场和波矢之间满足的则是左手螺旋规则，因此负折射率材料也被许多人称为左手材料。此外，光在进入该材料时波矢量k和坡印亭矢量S会具有相反的方向，有些学者也据此称之为后退波材料，为了方便这里统称负折射材料。
入射光 折射光 Poynting矢量 界面法线
图5.1.1 （a）光的负折射示意图（b）常规材料和左手材料中的电场、磁场、波矢、坡印亭
矢量关系对比
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新型非线性光学材料研究
负折射率材料具有诸多奇异的物理特性，如反多普勒、反斯涅耳定律、反Cerenkov辐射等。负折射料做的平板具有对光线的会聚功能，可制成超透镜（superlens）；另外利用其负折射的特性还可以实现对倏逝波的放大，还能导致光子隧道效应，具有广阔的应用前景。
5.1.2 负折射材料的光学非线性研究进展
人们对负折射材料的研究还主要集中在线性光学方面，对其非线性光学效应研究不多。2003年，Zharov等人首次在理论上给出实现负折射材料非线性的方法，即将谐振环和金属线构成的微结构镶嵌于非线性电介质中。此后，人们重新从Maxwell方程组出发，研究了非线性负折射材料的许多非线性光学特性。
图5.1.2 两种用于非线性负折射材料的微结构:（左）开口谐振环；（右）纳米金属线阵列
2004年，Agranovich与Shadrivov等人研究了半无限大无损耗负折射材料的倍频，以及实现相位匹配的方法[35]。人们还对负折射材料的三波、四波混频进行了研究，贝尔实验室的研究人员研究了对称和非对称负折射材料的波混频，发现无论是三波还是四波混频都能够实现完美相位匹配；在四波混频过程中，只要有一个负光波就可使三阶极化率为负值[36]，这对光孤子传输及无相位共轭的非线性光学补偿十分重要。
2005年，Hegde等人发现，由非线性负折射率材料和线性正折射材料交替构成周期性结构，能够产生零折射率带隙孤子。同年，Wen等人提出了利用聚焦型非线性负折射材料薄片来对常规非线性介质进行预补偿，抑制光束的自聚焦[35]。2006年，Shalaev的研究小组研究了非线性负折射材料的后向相位匹配和其新颖的曼利-罗关系，发现满足相位匹配且材料损耗为零时，入射波在z=0处可实现100%的倍频效率。
第五章 超材料非线性光学特性
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图5.1.3 （a）负折射材料和（b）正折射材料的相位匹配方式，
以及基频波强度h12、倍频波强度h22随z的分布情况
近来国内也有一些关于非线性负折射材料的研究。2007年，西安电子科技大学的陈亮等人研究了非线性负折射材料板的参量放大过程，发现同样厚度的非线性介质板，由于负折射的各耦合波的波矢方向不同会导致不同与常规材料的能流分布，能得到比普通介质大得多的信号波和闲频波的能量输出[37]。2008年，张红军等人报道了通过四能级原子系统分析了负折射材料对Kerr非线性增强[38]。另外，开口的谐振环是实现负折射的常用结构，它在磁共振时具有很大的局域场增强效应，有望通过充填非线性光学物质实现二次谐波、受激拉曼散射等的增强等。
历史上许多新型材料的出现都带来了诸多学科的丰富和发展，如今人们找到了制备负折射材料的许多新方案，如用光子晶体、光子共振材料等，其中非线性磁化和非线性极化相互耦合会带来更为复杂丰富的非线性光学效应，其三阶非线性光学现象也有许多问题需要进一步探讨。
§5.2 电磁感应透明介质中对非线性光学效应的放大
电磁感应透明（Electromagnetically Induced Transparency：EIT）是量子光学中一个复杂的物理概念，可概括为：通过量子相干效应使不透明的介质变得透明，使介质对探测光的吸收几乎为零。电磁感应透明具有许多新颖有趣的应用：如实现无粒子数反转的激光（laser without inversion：LWI）、使光速（群速度vg）减慢（slow-light effect），以及对非线性光学效应的放大等。EIT由于其特异的物理机制，可以有效地调控材料的非线性光学性质并能操纵光在介质中的传播动力学，在非常弱的光强即几百个光子甚至