镁改性HZSM-5对Cu-ZnO-Al2O3_HZSM-5催化合成气直接制二甲醚反应

2020-12-30 00:20

第Z6卷第5期Vol.Z6No.5

文章编号:(0Z53-9837Z005)05-0365-06

催化学报

Z005年5月MayZ005

研究论文:365!370

ChineseJournalofCatalysis

镁改性HZSM-5对cu-ZnO-al2O3/HZSM-5催化合成气

直接制二甲醚反应的影响

毛东森,张

斌,宋庆英,杨为民,陈庆龄

(中国石油化工股份有限公司上海石油化工研究院,上海Z01Z08)

并以M/摘要:采用浸渍法制备了一系列M-5分子筛,HZSM-5为甲醇脱水催化剂与CL-ZnO-AlZO3甲醇gO改性的HZSMgO

合成催化剂组成双功能催化剂,在连续流动加压固定床反应器上考察了其对合成气直接制二甲醚反应的催化性能.结果表明,以适量M二甲醚选择性可高达64.8%,-5分子筛组成的双功能催化剂上,COZ和烃类副产物的选择性分gO改性的HZSM别为30.Z%和0.4%;由未改性的HZSM二甲醚选择性仅为49.1%,-5分子筛组成的双功能催化剂上,COZ和烃类副产物的选择性则分别高达37.1%和9.3%.当M则CO转化率和二甲醚选择性均降低.根据实验结果,提出了甲醇gO含量过高时,在M/HZSM-5上脱水的反应机理.gO

关键词:合成气,二甲醚,双功能催化剂,甲醇脱水,甲醇合成,HZSM-5分子筛,氧化镁,铜,氧化锌,氧化铝中图分类号:O643

文献标识码:A

EffectofMg-ModifiedHZSM-5oncatalyticperformance

ofcu-ZnO-al2O3/HZSM-5fordirectSynthesis

ofdimethylEtherfromSyngas

MAODOngsen!,ZHANGbin,SONGCingying,YANGWeimin,CHENCingling

(ShanghairesearchinstituteofPetrochemicaltechnology,SiNOPEC,Shanghai2 l2 8,China)

abstract:AseriesofHZSM-5ZeolitesmodifiedbyMgOwerepreparedbyimpregnationandcharacteriZedbyNZ

adsorption,XRD,NH3-TPD,COZ-TPDandPy-IRmethods.Thedirectsynthesisofdimethylether(DME)fromsyngaswascarriedoLtoverCL-ZnO-AlZO3"MHZSM-5LnderpressLriZedfixed-bedcontinLoLsflowgO/conditions.TheresLltsindicatedthattheHZSM-5modifiedwithsLitableamoLntofMgOcoLldsignificantlyen-hancetheselectivityforDMEfrom49.1%to64.8%,anddecreasedtheselectivityfortheLndesiredhydrocar-bonsandCOZfrom9.3%and37.1%to0.4%and30.Z%,respectively.However,whentheMgOcontentswerehigherthan5%,boththeCOconversionandDMEselectivityweredecreasedremarkably.AmechanismformethanoldehydrationtoDMEinvolvingbothacidicandbasicsitesonMHZSM-5wasproposedbasedongO/theexperimentalresLlts.Keywords:syngas,dimethylether,bifLnctionalcatalyst,methanoldehydration,methanolsynthesis,HZSM-5

magnesia,copper,Zincoxide,alLminaZeolite,

二甲醚是生产多种化工产品的重要原料,而且是氟里昂的理想代用品,具有环境友好性能.近年

来,人们发现二甲醚还具有极为优良的燃烧性能,被认为是柴油的替代燃料,并被誉为Z1世纪的“清洁

收稿日期:Z004-08-0Z.第一作者:毛东森,男,1967年生,博士,高级工程师.联系人:毛东森.T(el:0Z1)6846Z197-Z503;E-mail:maods"http://www.77cn.com.cn.基金项目:国家重点基础研究发展规划项目(973计划)(Z003CB615801)和中国石油化工股份有限公司科技发展基金资助项目(Z0000Z).


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