2 XPS
XPS研究单掺杂的CQDs的元素化学状态。图s3给出了各种单掺杂的CQDs的XPS权谱，其中氮掺杂CQDs有C1s在284ev，O1s在531ev，N1s在399ev，这进一步证实氮掺杂CQDs中氮元素的存在，并且大概有2.2%。剩下的单掺杂
的CQDs的xps给出了B1s在191ev、P2p在133.5ev、S2p在164ev。此外C1s在284ev、O1s在531ev。这些结果进一步证明B(0.85%), P(1.0%), S(2.45%)出现在B-CQDs、P-CQDs、S-CQDs中。
共掺杂的XPS图分别在图2e和s3中出现，图2e给出了BN-CQDs的B1s，C1s，N1s，O1s分别在191,284,399,531ev处。高分辨N1s可以分为3个峰吡啶型氮（398.6ev），吡咯型氮（400.3ev）和四价氮（401.3ev）。在高分辨C1s的xps普图中，有5种峰，分别是C-B(283.8ev)、C-C/C=C(284.5ev)、C-O/C=N(286.0ev)、C=O（288.3ev）、O-C=C（290.0ev）。高分辨B1s可分为三个峰，分别在189.8、190.7、191.4ev，这是由于sp2C-B键，BC2O，BCO2导致的。这些结果证实，成功的将B(1.9%)、N(4.5%)引入CQDs中。PN-CQDs和SN-CQDs的XPS的全谱在图s3中给出。PN-CQDs的C1s在284ev，O1s在531ev，P2p在133.5ev，N1s在399ev，这进一步证明PN掺杂成功，含量分别是1.2%和4.3%。SN-CQDs中C1s在284ev，O1s531ev，S2p在164ev，N1s在399ev。证明S（3.5%）和N（2.9%）成功掺入CQDs中。
为了进一步证明这个结果，我们还做了EDS。结果说明各个元素都掺入其中。
我们又分析了掺杂的NBPS的类型。图3是不同元素在CQDs的掺杂类型。图3a是N的三种不同类型的状态，吡啶型氮（N1,398.6ev），吡咯型氮（N2，400.3ev）和四价氮（N3，401.3ev）。其中N1和N3是催化活性的引导因素，所以在掺杂其他元素后，N1和N3的含量可以提高催化活性。
3 紫外、拉曼、红外
之前制备的单掺杂CQDs在图s6a-d，这些单掺杂的CQDs有着相似的光学特性，在紫外可见吸收光谱中，有三个吸收峰，分别在230,290和340nm，这是由于C=C的π-π*转变，和表面状态的激发能阱。共掺杂在图4a、s6e和f中给出，
和单掺杂类似。一个特征吸收峰在230nm，这是由于C=C的π-π*转变，此外两个n-π*的吸收峰在290,340nm，其中340nm是表面状态的激发能阱导致的。没有掺杂的CQDs的紫外可见吸收光谱在图S6g中给出。230nm的吸收峰代表着芳香π系统的特征吸收，这是类似于环芳香烃碳原子。
光致发光激发光谱在图s6a-d中给出和4b中给出。掺杂的CQDs的溶液最大激发波长是460nm，B-CQDs、P-CQDs、N-CQDs、S-CQDs、BN-CQDs、PN-CQDs、SN-CQDs的最大发生波长分别时519、516、539、521、524、523、和521nm。当激发波长从320编导460nm是，不像大多数荧光CQDs，所有掺杂的CQDs展示了一个激发不依赖光致发光性能（发射波长没有明显的移动）。在达到发生波长强度到最大时，波长从460nm变到560nm时，相关的光致发光有着明显的红移显现，并且强度开始明显衰弱。这展示了很好的荧光稳定性和高水溶性，这可以应用在光引发催化反应或者荧光检测。
纯CQDs的拉曼和单掺杂的CQDs的拉曼光谱在图s7a中显示，两个峰在1360和1590cm-1处，这归结于碳材料的D和G带。名有明显的移动，ID和IG的比值代表着缺陷，从纯CQDs（1.18）提高到单掺杂的CQDs（1.21-1.32），这是由于不同的C-C和C-N(C-B/C-P/C-S)键长，进一步证明杂原子在CQDs中出现。共掺杂的比为1.38、1.35、1.34。这种提高说明杂原子的掺入。
红外光谱进一步说明其组成。图4d和s7b可以看出，3438cm-1是N-H/O-H的归属，2928cm-1是C-H键的归属，1725cm-1是C=O的伸缩振动。对于N-CQDs, B,N-CQDs, P,N-CQDs and S,N-CQDs，3438cm-1是N-H，1630cm-1归结于C-NO。进一步1376cm-1是N=O和C–NH–C的伸缩振动。图s7c给出了前驱物的红外谱图。
8 Ye R, Xiang C, Lin J, et al. Coal as an abundant source of graphene quantum dots[J]. Nature communications, 2013, 4. (119)
制备方法：
0.3g的煤被分散在浓硫酸60ml和硝酸20ml中，然后超声2h。在100或者120℃下反应24h，溶液冷却到室温，在冰水浴下用3M的氢氧化钠中和到pH为7.然后过滤，滤液在截留分子量为1000的透析袋中，透析5天。想得到大的GQDs，