压。许多意大利爱国志士都被投入监狱，或流放，或处死。
10月-11月，完成《堂·璜》第5章。 1821年 三十三岁
春天，意大利西北部有几个城市爆发了革命起义。
拜伦同甘巴和烧碳党其他领导一起，为在艾米利亚-罗马地区举行革命起义筹划和各项准备。起义者把拜伦视为他们中的领导者之一。
拜伦1月11日日记：“当整个民族的命运处在危险之中，即使我个人的事情进展顺利。我也感觉不到多少欢乐。如果有可能大大改善人民的处境（尤其是这些被压迫的意大利人），我决不计较个人的得失。”
但是，拜伦对烧碳党人脱离群众的斗争方式深感忧虑。1月24日日记：“如果他们当真发动起义，我很怀疑：他们动员起来的总人数能不能达到一千。根本问题在于：民众没有卷入斗争。是限于中上层。??要是有农民支持他们多好！”（农民二字，拜伦当时加了着重号）
2月18日日记：“今天我没有得到我党同志的消息。但这几天里，我住宅下面两层已经堆满了他
们的枪支、子弹、火药和其他东西。我猜想，他们大概要把我这里当作他们储藏军火的密窑。到不得已的时候，只好把我牺牲了。但这一点并不十分重要，只要意大利人真的能得到解放。这实在是一个伟大的目标——差不多就是政治上的一种诗。只要想想——一个自由的意大利！”
2月24日日记：“我所能付出的一切——金钱、其他财产、甚至生命——我却可以付出，为了他们的解放。”
5月，作历史剧《萨达纳巴勒斯》 7月，作历史剧《福斯卡利父子》 8月6日，雪莱来拉文纳相见。
7-9月，作诗剧《该隐》。此剧同基督教《圣经》大唱反调。大胆指出上帝（耶和华）是一个凶残邪恶的暴君，是世间一切罪恶和不幸的总根子。剧中赞美反抗上帝的该隐，赞美同上帝分庭抗礼的“恶魔”卢息弗，谴责在上帝面前恭顺服从的奴性，表现了反抗到底，决不妥协的叛逆精神。此剧受到歌德、雪莱、司各特和托马斯·穆尔等人的热烈称赞。雪莱说，此剧表明拜伦是“弥尔顿以后无敌的大诗人”。但英国贵族社会和教会则为之哗然，群
起挞伐之，谥拜伦为“恶魔”，大法官艾尔登也亲自出马，诋毁此剧。
9月，作讽刺诗《爱尔兰的万家生佛》，猛烈抨击当时的英王乔治四世。
10月，作诗剧《天与地》，非难基督教教义，职责教会和教士。
作讽刺长诗《审判的幻景》。揭露英国的反动统治者，特别是指斥死去不久的英王乔治三世的种种罪恶，说他是自由的头号敌人，并狠狠鞭挞给这个无道昏君溜须拍马的御用文人骚塞。这首诗被认为是讽刺诗中的典范。
由于烧碳党所组织的革命起义以失败告终，甘巴一家被当地公安局勒令出境。10月末，拜伦离拉文纳，移居比萨。到比萨后，他们自然受到警察、暗探的盯梢。
在比萨与雪莱来往。
11月，作诗剧《变形的畸形儿》。 是年拿破仑死于圣海伦娜岛（今称圣赫勒拉岛）。
1822年 三十四岁 1月，作悲剧《沃纳》。 2月，作《堂·璜》第6-8章。
4月20日，女儿阿列格拉死。 5月，偕同甘巴一家移居里窝娜。 夏天，与雪莱一起，邀请在英国受到迫害的李·亨特前来意大利，共同筹办文学期刊《自由人》。 7月8日，雪莱溺死于斯塔西亚湾。 8月16日，火葬雪莱。
8月，作《堂·璜》第9-11章。
9月，因甘巴一家又遭当地政府驱逐，拜伦偕同他们移居热那亚。
10月，《自由人》创刊号在伦敦出版。由于刊登了拜伦的《审判的幻景》，该刊出版人受到法庭审讯，被判罚金。
11月，欧洲各国反动统治者在意大利维罗纳召开“科里同盟”会议，商讨镇压西班牙等国的革命活动的对策。12月，拜伦开始写长诗《青铜时代》，以维罗那会议为题材，用讽刺笔法描绘了俄皇亚历山大一世、法王路易十六、英国统帅威灵顿等人的肖像，猛烈抨击“神圣同盟”的反动政策，赞美反抗奴役、挣拖锁链的西班牙等国人民。 1823年 三十五岁 2月，作长诗《岛》。 坐《堂·璜》最后几章。
意大利烧碳党失败后，拜伦的注意力转向希腊的民族解放斗争。他要求加入伦敦成立的“英国支援希腊独立委员会”。并向该委员会表示：他愿意直接参与希腊的独立战争。是年5月，该委员会同意了拜伦的意见。于是，他决定亲赴希腊战场，并决定把他变卖罗岱尔庄园所得款项和稿费积蓄都拿出来支援希腊的独立事业。
7月中旬，偕同甘巴等人，雇英国大船“赫拉克勒斯号”，带炮四门，其他军械若干，马五匹，药品若干，西班牙币五万元，从意大利海岸出发，前往希腊。起程前，收到歌德来信，向他表示祝贺和钦佩。
8月3日，抵达希腊凯法利尼亚岛。拜伦的到来使希腊军民群情振奋、声势愈盛。 上书希腊独立政府，陈述意见。
为军队的整顿、训练和作战进行各项准备工作。 12月28日，离凯法利尼亚岛，前往迈索隆吉翁。途中与土耳其军队遭遇，几乎被俘。又因遇到风暴，在德拉戈梅斯特里停留了三天。
《堂·璜》第9-11章，第12-14章先后于是年出版。
1824年 三十六岁